Chrome浏览器的跨设备收藏夹整理操作方法如下：
1. 打开Chrome浏览器，点击左上角的菜单按钮（三条横线）。
2. 在下拉菜单中选择“设置”。
3. 在设置页面中，找到并点击“同步”选项。
4. 在同步页面中，勾选“同步我的书签、历史记录和密码”选项。
5. 点击“保存更改”按钮，完成设置。
现在，你的书签已经同步到其他设备上。要查看或编辑这些书签，只需在另一个设备上打开Chrome浏览器，然后在“同步”页面中查找并点击相应的书签即可。